라만 분광법

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1. 개요

라만 분광법은 빛의 비탄성 산란 현상인 라만 효과를 이용하여 물질의 분자 구조를 분석하는 분광학 기술이다. 1928년 C. V. 라만에 의해 발견되었으며, 빛이 물질을 통과할 때 빛의 파장이 변하는 현상을 이용한다. 라만 효과는 분자 내 전자의 편극률과 관련이 있으며, 산란된 빛의 주파수 변화를 통해 분자의 진동 정보를 얻는다. 라만 분광법은 화학, 고체 물리학, 나노 기술, 생물학, 의학, 문화재 분석 등 다양한 분야에서 활용되며, 일반 라만 분광법, 증강 라만 분광법, 비선형 라만 분광법 등 다양한 종류가 존재한다.

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분광학 - 에너지 준위
에너지 준위는 양자 역학적 계에서 입자가 가질 수 있는 특정 에너지 값으로, 원자 내 전자의 양자화된 에너지 상태를 나타내며 분자에서는 전자, 진동, 회전 에너지 준위가 존재하고, 에너지 준위 간 전이는 광자의 흡수 또는 방출을 수반한다.
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아인슈타인 계수는 원자의 자발 방출(A₂₁), 유도 방출(B₂₁), 광자 흡수(B₁₂) 세 가지 광-물질 상호작용을 기술하는 확률 계수로서, 원자 스펙트럼선의 형태와 세기를 결정하고 분광학, 레이저 물리학에서 활용된다.

라만 분광법
지도
기본 정보
종류	분광법
분석 대상	분자 진동 및 회전 모드
측정 방법	분자에 의해 산란된 빛의 에너지 변화 측정 광자 에너지를 이용한 비탄성 산란
개발자	찬드라세카라 벵카타 라만
발견 년도	1928년
사용 분야	화학 재료 과학 약학 미술품 감정 고고학 식품 안전 의료 진단
다른 이름	라만 효과
작동 원리
주요 원리	광자의 비탄성 산란을 이용
과정	레이저 광을 시료에 조사 시료 내 분자와 상호 작용하여 라만 산란 발생 산란된 광자의 에너지 변화 측정
에너지 변화	스토크스 산란: 에너지가 낮은 광자 생성 안티 스토크스 산란: 에너지가 높은 광자 생성
산란광	레일리 산란: 탄성 산란, 에너지 변화 없음 라만 산란: 비탄성 산란, 에너지 변화 발생
기술적 측면
광원	레이저 (주로 사용)
분광기	회절 격자 사용 간섭계 사용
검출기	CCD (전하 결합 소자) PMT (광증배관)
측정 모드	일반 라만 분광 공진 라만 분광 표면 증강 라만 분광(SERS) 시간 분해 라만 분광
장점
비파괴 분석	시료 손상 없이 분석 가능
다양한 시료 분석	기체, 액체, 고체 등 다양한 상태의 시료 분석 가능
수용액 분석	수용액 상태의 시료 분석 가능
시료 준비	간단한 시료 준비 과정
빠른 측정	빠른 시간 내에 측정 가능
단점
형광 간섭	형광 현상으로 인한 신호 간섭 발생
라만 산란 강도	라만 산란 강도가 약하여 특별한 기술 필요
응용 분야
화학	분자 구조 분석, 반응 추적
재료 과학	결정 구조 분석, 결정성 평가
약학	약물 성분 분석, 약효 평가
미술품 감정	안료 분석, 위조 감별
고고학	유물 분석, 유적 감정
식품 안전	식품 성분 분석, 품질 관리
의료 진단	생체 조직 분석, 질병 진단
환경 모니터링	대기 오염 물질 분석
관련 기술
표면 증강 라만 분광 (SERS)	금속 나노 구조를 이용하여 라만 신호 증폭
공진 라만 분광	특정 파장에서 라만 신호 증폭
팁 증강 라만 분광 (TERS)	나노팁을 이용하여 국소 영역 분석
비선형 라만 분광	다광자 과정을 이용하여 라만 신호 측정

2. 역사

아돌프 슈메칼(Adolf Smekal)은 1923년에 비탄성 광산란을 예측했지만,^[3] 실제로 라만 효과가 관측된 것은 1928년이었다.^[1] 이 효과는 C. V. 라만(C. V. Raman)의 이름을 따서 명명되었는데, 그는 K. S. 크리슈난(K. S. Krishnan)과 함께 유기 액체에서, 그리고리 란즈베르크(Grigory Landsberg)와 레오니드 만델슈탐은 무기 결정에서 독립적으로 이 효과를 관측했다.^[1] 라만은 이 발견으로 1930년 노벨 물리학상을 수상했다. 기체에서의 라만 스펙트럼 최초 관측은 1929년 프랑코 라세티에 의해 이루어졌다.^[4]^[5]

1930년부터 1934년 사이에 체코슬로바키아의 물리학자 조지 플라체크(George Placzek)는 라만 효과에 대한 체계적인 선구적인 이론을 개발했다.^[6] 초기에는 수은 아크 램프가 주요 광원으로 사용되었으며, 처음에는 사진 검출을, 그 후에는 분광 광도계 검출을 사용했다.

발견 이후 몇 년 동안 라만 분광법은 분자 진동 주파수의 최초 목록을 제공하는 데 사용되었다.

3. 원리

라만 분광법은 빛이 물질을 통과할 때 일부 빛이 산란되면서 파장이 변하는 라만 산란 현상을 이용한다. C. V. 라만(C. V. Raman)은 이 발견으로 1930년 노벨 물리학상을 수상했다.

라만 산란은 분자의 진동 에너지 준위와 빛 에너지의 상호작용으로 발생한다. 입사한 빛과 산란된 빛의 에너지 차이는 분자의 진동 에너지에 해당하며, 이를 통해 분자 구조를 분석할 수 있다.

극성 결합(예: C-O, N-O, O-H)은 진동 중 길이 변화가 작아 편극에 미치는 영향이 적어 약한 라만 산란체이다. 그러나 이러한 결합은 진동 운동 중 전하를 띠어 큰 쌍극자 모멘트 변화를 유발, 강한 적외선 흡수띠를 생성한다. 반면, 중성적인 결합(예: C-C, C-H, C=C)은 진동 중 편극률이 크게 변하지만, 쌍극자 모멘트 변화는 적어 강한 라만 산란체이지만 적외선에서는 약하다.

조지 플라체크(George Placzek)는 1930년부터 1934년 사이에 라만 효과에 대한 체계적인 이론을 개발했다.^[6]

분자의 실제 에너지 준위와 일치하는 가상 상태에서 전이가 일어나면 매우 강한 산란이 발생하는데, 이를 '''공명 라만 분광법'''이라고 한다.

3. 1. 라만 산란

라만 산란은 빛이 매질을 통과할 때 빛의 파장을 변화시켜 빛의 일부가 진행 방향에서 벗어나 다른 방향으로 진행하는 현상이다.^[118] 1928년 C. V. 라만(C. V. Raman) 등이 용액에 파란색 빛을 투과했을 때 초록색 빛깔을 띠는 빛이 산란되어 나오는 것을 관찰하면서 처음 발견되었다.^[118] 비탄성 광산란은 1923년 아돌프 슈메칼(Adolf Smekal)에 의해 예측되었지만,^[3] 실제로 관측된 것은 1928년이었다. 라만 효과는 발견자 중 한 명인 인도 과학자 C. V. 라만(C. V. Raman)의 이름을 따서 명명되었는데, 그는 K. S. 크리슈난(K. S. Krishnan)과 함께 유기 액체에서 이 효과를 관측했고, 그리고리 란즈베르크(Grigory Landsberg)와 레오니드 만델슈탐은 무기 결정에서 독립적으로 관측했다.^[1] 라만은 이 발견으로 1930년 노벨 물리학상을 수상했다. 기체에서의 라만 스펙트럼 최초 관측은 1929년 프랑코 라세티에 의해 이루어졌다.^[4]^[5]

라만 효과의 크기는 분자 내 전자의 편극률과 상관관계가 있다. 이것은 비탄성 빛 산란의 한 형태로, 광자가 시료를 여기시킨다. 이 여기는 광자가 방출되기 전에 짧은 시간 동안 분자를 가상 에너지 상태로 만든다. 비탄성 산란은 방출된 광자의 에너지가 입사 광자보다 에너지가 낮거나 높다는 것을 의미한다. 산란 사건 후, 시료는 다른 회전 또는 진동 상태에 있게 된다.

분자가 새로운 진동전자결합(회전-진동-전자) 상태로 이동한 후 시스템의 총 에너지가 일정하게 유지되려면, 산란된 광자는 다른 에너지, 따라서 다른 주파수로 이동한다. 이 에너지 차이는 분자의 초기 및 최종 진동전자 상태 간의 차이와 같다. 최종 상태가 초기 상태보다 에너지가 높으면 산란된 광자는 주파수(에너지)가 낮아져 총 에너지가 동일하게 유지된다. 이 주파수 변화를 스토크스 이동 또는 저주파 이동이라고 한다. 최종 상태의 에너지가 더 낮으면 산란된 광자는 주파수가 높아지며, 이를 반스토크스 이동 또는 고주파 이동이라고 한다.

분자가 라만 효과를 나타내려면, 진동전자 상태에 해당하는 진동 좌표에 대해 전기 쌍극자-전기 쌍극자 편극률이 변해야 한다. 라만 산란의 강도는 이 편극률 변화에 비례한다. 따라서 라만 스펙트럼(주파수 이동의 함수로서의 산란 강도)은 분자의 진동전자 상태에 따라 달라진다.^[7]

라만 효과는 시료의 전자 구름과 단색광의 외부 전기장 사이의 상호 작용을 기반으로 하며, 이는 분자의 편극률에 따라 분자 내에 유도 쌍극자 모멘트를 생성할 수 있다. 레이저 광이 분자를 여기시키지 않기 때문에 에너지 준위 사이의 실제 전이가 없을 수 있다.^[8] 라만 산란은 흡수된 광자의 에너지가 초기 및 최종 진동전자 상태 간의 에너지 차이와 일치하는 적외선(IR) 흡수와 대조된다. 전기 쌍극자-전기 쌍극자 편극률 도함수에 대한 라만의 의존성은 전기 쌍극자 모멘트 도함수, 원자 편극 텐서(APT)에 따라 달라지는 적외선 분광법과 다르다. 이러한 대조적인 특징으로 인해 적외선에서 활성화되지 않을 수 있는 진동전자 전이를 라만 분광법을 사용하여 분석할 수 있으며, 중심 대칭 분자에서 상호 배타 원칙의 예로 제시된다. 라만 강도가 큰 전이는 종종 적외선 강도가 약하고 그 반대의 경우도 마찬가지이다.

3. 2. 라만 이동 (Raman shift)

라만 이동은 빛이 시료와 상호작용하여 산란될 때 나타나는 현상으로, 입사광과 산란광의 에너지 차이를 말한다. 이 에너지 차이는 분자의 진동 에너지에 해당하며, 분자 구조에 대한 중요한 정보를 제공한다. 라만 이동은 일반적으로 파수(cm⁻¹) 단위로 표현된다.

라만 산란 과정에서 산란광의 에너지가 입사광보다 낮으면 스토크스 이동(Stokes shift)이라고 하며, 산란광의 파장은 입사광보다 길어진다. 반대로 산란광의 에너지가 입사광보다 높으면 반스토크스 이동(Anti-Stokes shift)이라고 하며, 산란광의 파장은 더 짧아진다.

라만 이동(Δν̃)은 다음 공식으로 계산할 수 있다.

:

\Delta \tilde{\nu} = \left( \frac{1}{\lambda_0} - \frac{1}{\lambda_1} \right)

여기서 λ₀는 여기 파장, λ₁는 라만 스펙트럼 파장이다. 파장은 나노미터(nm) 단위로 표현되는 경우가 많으므로, 위 식은 다음과 같이 바꿔 쓸 수 있다.

:

\Delta \tilde{\nu } (\text{cm}^{-1}) = \left( \frac{1}{\lambda_0 (\text{nm})} - \frac{1}{\lambda_1 (\text{nm})} \right) \times \frac{(10^{7}\text{nm})}{(\text{cm})}.

3. 3. 라만 산란과정의 양자역학적 이해

라만 효과의 크기는 분자 내 전자의 편극률과 상관관계가 있다. 이것은 비탄성 빛 산란의 한 형태로, 광자가 시료를 여기시킨다. 이 여기는 광자가 방출되기 전에 짧은 시간 동안 분자를 가상 에너지 상태로 만든다. 비탄성 산란은 방출된 광자의 에너지가 입사 광자보다 에너지가 낮거나 높다는 것을 의미한다. 산란 사건 후, 시료는 다른 회전 또는 진동 상태에 있게 된다.^[7]

분자가 새로운 진동전자결합(회전-진동-전자) 상태로 이동한 후 시스템의 총 에너지가 일정하게 유지되려면, 산란된 광자는 다른 에너지, 따라서 다른 주파수로 이동한다. 이 에너지 차이는 분자의 초기 및 최종 진동전자 상태 간의 차이와 같다. 최종 상태가 초기 상태보다 에너지가 높으면 산란된 광자는 주파수(에너지)가 낮아져 총 에너지가 동일하게 유지된다. 이 주파수 변화를 스토크스 이동 또는 저주파 이동이라고 한다. 최종 상태의 에너지가 더 낮으면 산란된 광자는 주파수가 높아지며, 이를 반스토크스 이동 또는 고주파 이동이라고 한다.^[7]

분자가 라만 효과를 나타내려면, 진동전자 상태에 해당하는 진동 좌표에 대해 전기 쌍극자-전기 쌍극자 편극률이 변해야 한다. 라만 산란의 강도는 이 편극률 변화에 비례한다. 따라서 라만 스펙트럼(주파수 이동의 함수로서의 산란 강도)은 분자의 진동전자 상태에 따라 달라진다.^[7]

라만 효과는 시료의 전자 구름과 단색광의 외부 전기장 사이의 상호 작용을 기반으로 하며, 이는 분자의 편극률에 따라 분자 내에 유도 쌍극자 모멘트를 생성할 수 있다. 레이저 광이 분자를 여기시키지 않기 때문에 에너지 준위 사이의 실제 전이가 없을 수 있다.^[8] 라만 효과는 여기된 전자 상태에 있는 분자가 광자를 방출하고 바닥 전자 상태로 돌아가는 방출(형광 또는 인광)과 혼동해서는 안 된다. 라만 산란은 또한 흡수된 광자의 에너지가 초기 및 최종 진동전자 상태 간의 에너지 차이와 일치하는 적외선(IR) 흡수와 대조된다. 전기 쌍극자-전기 쌍극자 편극률 도함수에 대한 라만의 의존성은 전기 쌍극자 모멘트 도함수, 원자 편극 텐서(APT)에 따라 달라지는 적외선 분광법과 다르다. 이러한 대조적인 특징으로 인해 적외선에서 활성화되지 않을 수 있는 진동전자 전이를 라만 분광법을 사용하여 분석할 수 있으며, 중심 대칭 분자에서 상호 배타 원칙의 예로 제시된다. 라만 강도가 큰 전이는 종종 적외선 강도가 약하고 그 반대의 경우도 마찬가지이다.^[7]

라만 선택 규칙은 알브레히트 A항과 B항을 사용하여 크라머스-하이젠베르크-디랙(KHD) 방정식으로 설명할 수 있다.^[74] 초기 상태와 최종 상태를 연결하는 극성화율 연산자는 입사 주파수 ω₀의 함수로 전이 극성화율을 행렬 요소로 나타낸다.^[75]

4. 라만 분광학과 적외선 분광법

라만 분광법과 적외선 분광법은 모두 분자의 진동 에너지를 조사한다는 공통점이 있지만, 본질적으로 다른 방법이다. 라만 분광법은 자외선이나 가시광선의 산란을 이용하는 (산란 스펙트럼을 얻는) 방법인 반면, 적외선 분광법은 적외선의 흡수를 이용하는 (흡수 스펙트럼을 얻는) 방법이다.^[118]

일반적으로 라만 분광 스펙트럼에서 강한 피크가 나타나는 분자의 진동은 적외선 흡수 스펙트럼에서는 약한 피크에 불과하고, 반대로 라만 분광 스펙트럼에서는 약한 피크로만 나타나는 분자의 진동은 적외선 흡수 스펙트럼에서 강한 피크로 나타난다는 점에서, 이 두 방법은 서로 상보적인 관계에 있다고 자주 말해진다.

분자가 라만 효과를 나타내려면 진동 좌표에 대해 전기 쌍극자-전기 쌍극자 편극률이 변해야 하며, 라만 산란의 강도는 이 편극률 변화에 비례한다. 따라서 라만 스펙트럼은 분자의 진동전자 상태에 따라 달라진다.^[7]

라만 효과는 전자 구름과 단색광의 외부 전기장 사이의 상호 작용을 기반으로 하며, 이는 분자의 편극률에 따라 분자 내에 유도 쌍극자 모멘트를 생성할 수 있다. 레이저 광이 분자를 여기시키지 않기 때문에 에너지 준위 사이의 실제 전이는 없을 수 있다.^[8]

전기 쌍극자-전기 쌍극자 편극률 도함수에 대한 라만의 의존성은 전기 쌍극자 모멘트 도함수, 원자 편극 텐서(APT)에 따라 달라지는 적외선 분광법과 다르다. 이러한 대조적인 특징으로 인해 적외선에서 활성화되지 않을 수 있는 진동전자 전이를 라만 분광법을 사용하여 분석할 수 있으며, 중심 대칭 분자에서 상호 배타 원칙의 예로 제시된다.

극성 결합(예: C-O, N-O, O-H)은 진동 중에 전하를 갖고 있어 진동 중 더 큰 순 쌍극자 모멘트 변화를 초래하여 강한 적외선 흡수띠를 생성한다. 반대로, 비교적 중성적인 결합(예: C-C, C-H, C=C)은 진동 중에 편극률이 크게 변하지만, 쌍극자 모멘트는 비슷하게 영향을 받지 않으므로, 이러한 유형의 결합을 포함하는 진동은 강한 라만 산란체이지만 적외선에서는 약하다.

비탄성 비결합 중성자 산란(IINS)은 적외선 및 라만 모두에서 비활성일 수 있는 고대칭 분자의 진동 주파수를 결정할 수 있다. IINS 선택 규칙은 적외선 및 라만의 선택 규칙과 다르므로 세 가지 기술은 상호 보완적이다.

5. 장비 구성

현대 라만 분광법은 라만 효과를 이용하여 물질의 특성을 분석하는 방법이다. 1928년 라만 등이 처음 발견한 라만 산란 현상을 이용한다.^[118] 초기에는 수은등과 사진 건판을 사용하여 스펙트럼을 기록했지만,^[83] 1980년대 이후 기술 발전으로 감도가 크게 향상되었다.^[11]

라만 분광기는 광원, 시료 조사부, 분광기, 산란 광검출기로 구성된 '''라만 분광광도계'''를 사용하여 측정한다. 라만 분광광도계는 다음과 같은 주요 구성 요소를 가진다.

'''광원''': 레이저를 사용하여 시료에 빛을 조사한다.
'''시료 조사부''': 시료에 빛을 집중시키고 산란된 빛을 모은다.
'''분광기''': 산란된 빛을 파장별로 분리한다.
'''검출기''': 파장별로 분리된 빛의 세기를 측정한다.
'''필터''': 레일리 산란 신호 및 반사된 레이저 신호를 제거하고 라만 산란광을 분리한다.

5. 1. 광원

라만 분광법에는 광원으로 레이저가 필요하다. 스펙트럼의 분해능은 사용된 레이저 광원의 대역폭에 의존한다.^[12] 일반적으로 파장이 짧은 레이저가 라만 산란 단면적의 ν⁴ 증가로 인해 더 강한 라만 산란을 제공하지만, 시료가 열화되거나 형광 문제가 발생할 수 있다.^[11]

연속파 레이저는 일반적인 라만 분광법에 가장 많이 사용되지만, 펄스 레이저도 사용할 수 있다. 펄스 레이저는 연속파 레이저보다 대역폭이 더 넓지만, 과도, 시간 분해 및 공명 라만과 같은 다른 형태의 라만 분광법에 매우 유용하다.^[12]^[13]

라만 산란은 매우 약한 신호를 가지기 때문에, 라만 분광용 여기 광원으로는 주로 레이저가 사용된다.

5. 2. 분광기

분광기는 산란된 빛을 파장별로 분리하는 역할을 한다. 분산형 분광기 또는 푸리에 변환 분광기가 사용될 수 있다. 미약한 라만 산란광을 검출하기 위해, 미광 레벨을 낮춘 이중 단색화장치가 사용되기도 한다.^[118] 대부분의 최신 라만 분광기는 CCD와 같은 어레이 검출기를 사용하며, 분광 범위는 CCD의 크기와 사용되는 분광기의 초점 거리에 따라 달라진다.^[15]

FT-라만 분광법은 거의 항상 근적외선 레이저와 함께 사용되며, 여기 파장에 따라 적절한 검출기를 사용해야 하는데, 주로 저마늄 또는 인듐 갈륨 비소(InGaAs) 검출기가 사용된다.^[11]

고품질 라만 스펙트럼을 얻으려면 레이저 제거 필터를 사용하여 라만 산란광을 레일리 산란 신호 및 반사된 레이저 신호로부터 분리하는 것이 필요하다. 이를 위해 노치 또는 장파장 통과 광학 필터가 사용된다.^[11]

5. 3. 검출기

현대 라만 분광법에서 가장 널리 사용되는 검출기는 전하결합소자(CCD)이다.^[11] CCD가 채택되기 전에는 포토다이오드 어레이와 광전자 증배관이 일반적으로 사용되었다.^[11] FT-라만 분광법에서는 여기 파장에 따라 적절한 검출기를 사용해야 하는데, 주로 저마늄 또는 인듐 갈륨 비소(InGaAs) 검출기가 사용된다.^[11]

5. 4. 필터

레이저 제거 필터는 라만 산란광을 레일리 산란 신호 및 반사된 레이저 신호로부터 분리하는 데 사용된다. 주로 노치 필터 또는 장파장 통과 필터가 사용된다.^[118]

6. 응용 분야

라만 분광법은 물질의 식별, 구조 분석, 특성 평가를 위해 다양한 분야에서 활용되는 기술이다. 주요 응용 분야는 다음과 같다.

화학 및 재료 과학: 분자 식별, 화학 결합 연구, 재료 특성화, 온도 측정, 결정 구조 분석 등에 활용된다.
생물학 및 의학: 단백질 및 DNA 구조 연구, 조직 이미징, 상처 치유 분석, 질병 진단, 생체 광물 연구 등에 활용된다. 특히 물 분자의 간섭을 받지 않아 생물학적 시료 분석에 유용하다.
문화재 및 예술품 분석: 유물 및 회화의 진위 여부 판별, 제작 기법 분석, 보존 상태 평가, 역사적 문서 연구 등에 활용된다.
기타: 폭발물 원격 감지, 광전지 특성 분석, 법의학 분석, 위조 의약품 조사 등에도 활용된다.

라만 현미경은 시료 전처리 없이 미세 영역의 물질 분석이 가능한 라만 분광법의 장점을 극대화한 기술이다.^[50] 초분광 이미징 또는 화학 이미징 기술을 통해 화학적 조성 분포, 다형성 형태, 재료의 응력, 변형률, 결정화도 등 다양한 정보를 얻을 수 있다.^[10]^[52]

라만 현미경의 공간 분해능은 빛의 파장, 대물렌즈의 수치적 개구수 등에 의해 결정되며, 가시광선-근적외선 영역에서 대략 1μm에서 250nm 수준이다.^[50]^[55]^[56]^[57]

6. 1. 화학 및 재료 과학

라만 분광법은 화학에서 분자를 식별하고 화학 결합 및 분자 내 결합을 연구하는 데 사용된다. 진동 주파수는 분자의 화학 결합과 대칭성에 따라 달라지기 때문에, 라만 분광법은 분자를 식별하는 지문을 제공한다.^[19] 예를 들어, 라만 및 적외선 분광법은 정규 좌표 분석을 기반으로 SiO, Si₂O₂ 및 Si₃O₃의 진동 주파수를 결정하는 데 사용되었다.^[20]

고체 물리학에서 라만 분광법은 재료를 특성화하고, 온도를 측정하며, 시료의 결정학적 방향을 찾는 데 사용된다. 단일 분자와 마찬가지로 고체 재료는 특징적인 포논 모드로 식별할 수 있다. 분포형 온도 감지(DTS)는 레이저 펄스의 라만 이동 후방 산란을 사용하여 광섬유를 따라 온도를 결정한다. 결정의 방향은 결정 구조의 점군이 알려진 경우, 결정에 대한 라만 산란광의 편광과 레이저 광의 편광으로부터 찾을 수 있다.

나노 기술에서 라만 현미경은 나노와이어를 분석하여 그 구조를 더 잘 이해하는 데 사용될 수 있으며, 탄소 나노튜브의 반경 호흡 모드는 일반적으로 그 직경을 평가하는 데 사용된다.

아라미드 및 탄소와 같은 라만 활성 섬유는 인장력이 가해지면 라만 주파수가 변하는 진동 모드를 갖는다. 폴리프로필렌 섬유도 유사한 변화를 보인다.

고체 화학 및 생물 제약 산업에서 라만 분광법은 활성 의약 성분(API)을 식별할 뿐만 아니라, 둘 이상 존재하는 경우 다형체 형태를 식별하는 데에도 사용될 수 있다. 예를 들어, 길리어드 사이언스가 낭포성 섬유증에 대해 판매하는 약물 케이스톤(아스트레오남)^[21]은 적외선 및 라만 분광법으로 식별하고 특성 분석할 수 있다.

6. 2. 생물학 및 의학

라만 분광법은 생물학 및 의학 분야에서 다양한 응용 분야를 가지고 있다.

단백질 및 DNA에서 저주파 포논^[22]의 존재를 확인하여,^[23]^[24]^[25]^[26] 단백질 및 DNA의 저주파 집합 운동 및 그 생물학적 기능에 대한 연구를 촉진하였다.^[27]^[28]
올레핀 또는 알킨기를 가진 라만 리포터 분자는 SERS 표지 항체를 사용한 조직 이미징을 위해 개발되고 있다.^[29]
상처의 실시간, 현장 생화학적 특성 분석을 위한 비침습적 기술로 사용되어, 라만 스펙트럼의 다변량 분석을 통해 상처 치유 진행 상황에 대한 정량적 측정이 가능해졌다.^[30]
공간적으로 오프셋된 라만 분광법(SORS)은 포장을 열지 않고 위조 약품을 발견하고 비침습적으로 생물 조직을 연구하는 데 사용될 수 있다.^[31]
물 분자의 간섭을 받지 않아 생물학적 응용 분야에서 유용하다.^[32]
생체 광물을 연구하는 데에도 널리 사용된다.^[33]
라만 가스 분석기는 수술 중 마취제 및 호흡 가스 혼합물의 실시간 모니터링을 포함하여 많은 실용적인 응용 분야를 갖는다.
레이저 빔을 사용하여 안전한 거리에서 폭발물을 감지하는 수단으로 여러 연구 프로젝트에 사용되어 왔다.^[34]^[35]^[36]
임상 환경에서 사용될 수 있도록 더욱 개발되고 있다. Raman4Clinic은 의료 분야에 라만 분광법 기술을 통합하기 위해 노력하는 유럽 기관이다. 그들은 현재 소변 및 혈액 샘플과 같이 쉽게 접근할 수 있는 체액을 사용하여 암을 모니터링하는 프로젝트를 진행하고 있으며, 이 기술은 생검을 지속적으로 받는 것보다 환자에게 스트레스가 덜하다.^[37]

6. 3. 문화재 및 예술품 분석

라만 분광법은 비파괴적이고 비침습적인 방법으로 현장에서도 적용 가능하기 때문에(in situ)^[42] 예술 작품과 문화유산 유물을 조사하는 효율적인 방법이다.

유물 분석: 유물(조각상, 도자기 등) 표면의 부식 생성물을 분석하여 유물이 경험한 부식 환경에 대한 통찰력을 얻을 수 있다.^[43] 결과 스펙트럼을 세척되거나 의도적으로 부식된 표면의 스펙트럼과 비교하여 귀중한 역사적 유물의 진위 여부를 판별할 수 있다.^[43]

회화 분석: 회화의 개별 안료와 그 분해 생성물을 식별하여 작가의 작업 방법에 대한 통찰력을 제공하고 회화의 진위 여부 판별에도 도움을 줄 수 있다.^[44] 또한 안료가 시간이 지남에 따라 변질된 경우 회화의 원래 상태에 대한 정보를 제공한다.^[45] 안료 식별 외에도 광범위한 라만 미세 분광 이미징은 초기 중세 이집트 블루의 다양한 미량 화합물에 접근할 수 있게 해 주며, 이를 통해 원료의 종류와 기원, 안료의 합성 및 적용, 그리고 페인트 층의 노화 등 색소의 개별 "이력"을 재구성할 수 있다.^[46]

역사적 문서 분석: 켈스서(Book of Kells)와 같은 역사적 문서의 화학적 구성을 조사하는 데 사용될 수 있으며, 이는 문서가 제작될 당시의 사회적, 경제적 조건에 대한 통찰력을 제공한다.^[47] 또한, 열화의 원인에 대한 통찰력을 제공함으로써 그러한 문화유산 유물의 최적 보존 또는 보존 방법을 결정하는 비침습적인 방법을 제공한다.^[48]

IRUG(적외선 및 라만 사용자 그룹) 스펙트럼 데이터베이스^[49]는 예술 작품, 건축물 및 고고학 유물과 같은 문화유산 자료에 대한 IR 및 라만 참조 스펙트럼에 대한 엄격한 동료 검토를 거친 온라인 데이터베이스이다. 이 데이터베이스는 일반 대중이 열람할 수 있으며 100가지가 넘는 다양한 종류의 안료와 페인트에 대한 대화형 스펙트럼을 포함하고 있다.

6. 4. 기타

라만 분광법은 폭발물 원격 감지,^[34]^[35]^[36] 광전지 특성 분석,^[38]^[39]^[40]^[41] 형태학적 유도 라만 분광법(MDRS)을 이용한 법의학 분석 및 위조 의약품 조사^[31] 등 다양한 분야에 활용된다.

활용 분야	설명
폭발물 원격 감지	레이저 빔을 사용하여 안전한 거리에서 폭발물을 감지한다.^[34]^[35]^[36]
광전지 특성 분석	개방 회로 전압, 효율 및 결정 구조와 같은 광전자 및 물리 화학적 특성을 분석한다.^[38] CIGS 소자,^[39] 단결정 실리콘 셀,^[40] 페로브스카이트 소자^[41] 등에 활용된다.
법의학 분석 및 위조 의약품 조사	형태학적 유도 라만 분광법(MDRS)을 이용하여 포장을 열지 않고 위조 약품을 발견하거나,^[31] 생체 조직을 비침습적으로 연구한다.^[31]

7. 라만 분광법의 종류

라만 분광법에는 25가지 이상의 다양한 종류가 개발되었다.^[83] 일반적인 목적은 감도를 높이거나(예: 표면증강라만분광법 (SERS)), 공간 분해능을 향상시키거나(예: 라만 현미경), 매우 특정한 정보를 획득하는 것이다(예: 공명 라만 분광법).

7. 1. 일반 라만 분광법

'''자발 라만 분광법''' 또는 '''일반 라만 분광법'''은 일반적인 원거리장 광학을 사용하여 라만 산란을 기반으로 하는 라만 분광법 기술을 요약한 것이다.^[118] 빛이 어떤 매질을 통과할 때 빛의 일부는 진행 방향에서 벗어나 다른 방향으로 진행하는 현상을 산란이라고 하며, 빛의 파장을 변화시키는 현상을 라만 산란이라고 한다. 라만 산란은 1928년 라만 등이 용액에 파란색 빛을 투과했을 때 초록색 빛깔을 띠는 빛이 산란되어 나오는 것을 관찰하면서 처음 발견되었다. 라만 분광법은 현미경적 분석에 여러 가지 장점을 제공한다. 라만 분광법은 빛 산란 기술이기 때문에 시료를 고정하거나 절편할 필요가 없다. 라만 스펙트럼은 매우 작은 부피(직경 < 1 μm, 깊이 < 10 μm)에서 수집할 수 있으며, 이러한 스펙트럼을 통해 그 부피에 존재하는 물질을 확인할 수 있다.^[50] 일반적으로 물은 라만 분광 분석을 방해하지 않으므로, 라만 분광법은 광물, 고분자 및 세라믹과 같은 재료, 세포, 단백질 및 법의학적 미량 증거의 현미경 검사에 적합하다.

일반적인 라만 분광법의 변형은 여기-검출 기하학, 다른 기술과의 결합, 특수한 (편광) 광학의 사용 및 공명 향상을 위한 여기 파장의 특정 선택과 관련하여 존재한다.

'''상관 라만 이미징''' – 라만 현미경은 원자힘 현미경(Raman-AFM) 및 주사전자현미경(Raman-SEM)과 같은 보완적인 이미징 방법과 결합하여 라만 분포 맵을 지형 또는 형태 이미지와 비교하거나(또는 이를 겹쳐서) 라만 스펙트럼을 보완적인 물리적 또는 화학적 정보(예: SEM-EDX에 의해 얻어짐)와 상관시킬 수 있다.
'''공명 라만 분광법''' – 여기 파장이 분자 또는 결정의 전자 전이와 일치하므로 여기된 전자 상태와 관련된 진동 모드가 크게 향상된다. 이것은 "기존" 라만 스펙트럼에서 수백 개의 띠를 보일 수 있는 폴리펩타이드와 같은 큰 분자를 연구하는 데 유용하다. 또한 일반 모드를 관찰된 주파수 편이와 연관시키는 데에도 유용하다.^[85] 라만 선을 발생시키는 전이 과정의 중간 에너지 상태는 가상 상태이지만, 이것이 우연히 분자의 실제 에너지 준위와 일치하면 매우 강한 산란이 일어나는데 이를 공명 라만 분광법이라고 한다.
'''각도 분해 라만 분광법''' – 표준 라만 결과뿐만 아니라 입사 레이저에 대한 각도도 기록된다. 샘플의 방향이 알려진 경우 단일 시험에서 포논 분산 관계에 대한 자세한 정보도 얻을 수 있다.^[86]
'''광학 핀셋 라만 분광법(OTRS)''' – 광학 핀셋에 의해 포획된 단일 입자, 심지어 단일 세포의 생화학적 과정을 연구하는 데 사용된다.^[87]^[88]^[89]
'''공간적으로 오프셋된 라만 분광법(SORS)''' – 불투명 표면 아래의 라만 산란은 두 개의 공간적으로 오프셋된 지점에서 측정된 두 스펙트럼의 스케일링된 차감에서 검색된다.
'''라만 광학 활성(ROA)''' – 우원편광 및 좌원편광 입사광에서 키랄 분자의 라만 산란 강도의 작은 차이 또는, 동등하게, 산란광의 작은 원편광 성분을 통해 진동 광학 활성을 측정한다.^[90]
'''투과 라만''' – 분말, 캡슐, 생체 조직 등과 같은 상당한 양의 탁한 물질을 조사할 수 있다. 이것은 1960년대 후반의 연구(Bernhard Schrader와 Bergmann, 1967)^[91] 이후 크게 무시되었지만 2006년에 제약 제형의 신속한 분석 방법으로 재발견되었다.^[92] 특히 암의 검출에 의학적 진단 응용 프로그램이 있다.^[36]^[93]^[94]
'''마이크로 공진기 기판''' – 반사 Au 또는 Ag로 코팅된 마이크로 공진기에서 마이크로 라만을 사용하여 기존 라만 스펙트럼의 검출 한계를 향상시키는 방법이다. 마이크로 공진기는 반지름이 수 마이크로미터이며 샘플의 다중 여기를 제공하여 전체 라만 신호를 향상시키고 후방 산란 라만 기하학에서 수집 광학으로 향하는 전방 산란 라만 광자를 결합한다.^[95]
'''원거리 원격 라만''' – 원거리 라만에서 샘플은 일반적으로 망원경을 사용하여 광 수집을 통해 라만 분광계에서 거리를 두고 측정된다. 원격 라만 분광법은 1960년대에 제안^[96]되었고 처음에는 대기 가스 측정에 개발되었다.^[97] 이 기술은 Angel 등이 1992년에 위험한 무기 및 유기 화합물의 원거리 라만 검출을 위해 확장했다.^[98]
'''X선 라만 산란''' – 진동이 아닌 전자 전이를 측정한다.^[99]

7. 2. 증강 라만 분광법 (근거리장 라만 분광법)

광학적 근거리장 효과를 이용하여 라만 산란 신호를 증강하는 방법은 다음과 같다.

'''표면 증강 라만 분광법(SERS)''' – 일반적으로 은 또는 금 콜로이드나 은 또는 금을 포함하는 기판에서 수행된다. 은과 금의 표면 플라즈몬은 레이저에 의해 여기되어 금속 주변의 전기장이 증가한다. 라만 세기는 전기장에 비례하므로 측정 신호가 크게 증가한다(최대 10¹¹배).^[100]
'''표면 증강 공명 라만 분광법(SERRS)''' – SERS와 공명 라만 분광법을 결합한 방법이다. 라만 세기를 증가시키기 위해 표면 근접성을 사용하고, 분석되는 분자의 최대 흡광도에 맞는 여기 파장을 사용한다.
'''첨단 라만 분광법(TERS)''' – AFM 또는 STM의 금속 팁(일반적으로 은/금 코팅)을 사용하여 근처 분자의 라만 신호를 증강시킨다. 공간 분해능은 팁 첨단 크기(20–30 nm) 정도이다. TERS는 단일 분자 수준의 감도를 가지며,^[103]^[104]^[105]^[106] 생체 분석^[107] 및 DNA 시퀀싱^[67]에 활용될 가능성이 있다.
'''표면 플라즈몬 폴라리톤 증강 라만 산란(SPPERS)''' – 개구 없는 금속 원추형 팁을 이용하여 분자의 근거리장 여기를 수행한다. 이 기술은 배경장을 억제하는 능력에서 TERS와 차별화된다.^[110]^[111]^[112]^[113]

7. 3. 비선형 라만 분광법

라만 신호 증강은 비선형 광학 효과를 통해 달성되며, 일반적으로 공간적 및 시간적으로 동기화된 펄스 레이저에서 방출되는 두 개 이상의 파장을 혼합하여 구현된다.^[118]

초라만 – 여기 광선의 제2 고조파와 진동 모드가 상호 작용하는 비선형 효과이다. 이는 매우 높은 출력을 필요로 하지만, 일반적으로 "침묵하는" 진동 모드의 관찰을 허용한다. 종종 감도를 높이기 위해 SERS 유형의 증강에 의존한다.^[114]
자극 라만 분광법(SRS) – 공간적으로 일치하는 두 가지 색상의 펄스(편광이 평행하거나 수직)를 사용하여 기저 상태에서 회전-진동 여기 상태로 모집단을 전달하는 펌프-프로브 기술이다. 에너지 차이가 허용되는 라만 전이에 해당하는 경우, 산란광은 펌프 빔의 손실 또는 이득에 해당한다.
역 라만 분광법 – 자극 라만 손실 분광법의 동의어이다.
코히어런트 반스톡스 라만 분광법(CARS) – 두 개의 레이저 빔을 사용하여 코히어런트 반스톡스 주파수 빔을 생성하며, 공명에 의해 증강될 수 있다.

7. 4. 형태학적 유도 라만 분광법 (MDRS)

형태학적 유도 라만 분광법(Morphologically Directed Raman Spectroscopy, MDRS)은 자동 입자 이미징과 라만 현미 분광법을 결합하여 입자 크기, 모양 및 화학적 식별 정보를 제공하는 기술이다.^[115]^[116]^[117] 자동 입자 이미징은 혼합 샘플 내 개별 입자들의 이미지를 통해 구성 요소의 입자 크기 및 모양 분포를 결정한다.^[116]^[117] 이 정보는 라만 분광 분석을 유도하는 데 사용되며,^[115] 무작위로 선택된 입자 하위 집합에 대해 라만 분광 분석을 수행하여 샘플 내 여러 구성 요소를 화학적으로 식별한다.^[115] MDRS는 수만 개의 입자를 몇 분 안에 이미징할 수 있어 법의학 분석, 위조 의약품 조사 및 판정에 유용하다.^[116]^[117]

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